第七章活聚合

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第七章 活性聚合7.1 概述7.1.1活性聚合概念不存在鏈轉移和鏈終止的聚合稱為活性聚合。為了保證所有的活 性中心同步進行鏈增長反應而獲得窄分子量分布的聚合物,活性聚 合一般還要求鏈引發速率大于鏈增長速率。典型的活性聚合具備以下特征: (1)聚合產物的數均分子量與 單體轉化率呈線性增長關系; (2)當單體轉化率達100%后, 向聚合體系中加入新單體,聚合 反應繼續進行,數均分子量進一 步增加,并仍與單體轉化率成 正比;(3)聚合產物分子量具有單分散性,即 M w M n →1(4)聚合產物的數均聚合度應等于每個活性中心上加成的單體 數,即消耗掉的單體濃度與活性中心濃度之比:Xn = f [M]已反應 / [I]0 = f [M]0 / [I]0(單體轉化率100%)f 為每個聚合物分子所消耗的引發劑分子數因此活性聚合又稱計量聚合。有些聚合體系并不是完全不存在鏈轉移和鏈終止反應,但相對 于鏈增長反應而言可以忽略不計,分子量在一定范圍內可控,明顯 具有活性聚合的特征。為了與真正意義上的活性聚合相區別,把這 類聚合稱為活性/可控聚合。這就大大擴展了活性聚合的概念。活性聚合是1956年美國科學家Szware首先發現:在無水、無 氧、無雜質、低溫條件下,以THF為溶劑、萘鈉為引發劑,進行 苯乙烯陰離子聚合,得到的聚合物溶液在低溫、高真空條件下存 放數月后,再加入苯乙烯單體,聚合反應可繼續進行,得到分子 量更高的聚苯乙烯。若加入第二種單體丁二烯,則得到苯乙烯丁二烯嵌段共聚物。根據以上實驗結果,Szware等人第一次明 確提出了陰離子型無鏈終止、無鏈轉移的聚合反應,即活性聚合 的概念。因為所得聚合物在單體全部耗盡后仍具有引發聚合活性, 因此他們同時提出了活性聚合物的概念。迄今為止活性聚合已從 最早的陰離子聚合擴展到其它如陽離子、自由基、配位等鏈式聚 合。7.1.2 活性聚合的動力學特征在理想的活性聚合中,Rtr=Rt=0,且Ri>>Rp,即由鏈引發反應 很快定量形成活性中心,并同步發生鏈增長,體系中產生的聚合物 的濃度與活性中心濃度以及引發劑濃度相等,聚合速率與單體濃度 呈一級動力學關系:Rp ? ?d[M] dt ? kp[M*][M] ? kp[I]0[M]將上式積分后可得:ln([M] 0 /[M]) ? kp[I]0 tln([M]0 /[M]) 與反應時間t呈線性關系,即聚合體系的鏈增長活性中心濃度為一常數,即不存在鏈終止、鏈轉移反應,這也可以作 為一動力學特征來判斷聚合反應是否是活性聚合。7.2 活性陰離子聚合7.3.1活性陰離子聚合的特點陰離子聚合,尤其是非極性單體如苯乙烯、丁二烯等的聚合, 假若聚合體系很干凈的話,本身是沒有

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